Next: Literatur
Up: Anwendung
Previous: Zusammenfassung von Abschnitt III
Die Auffüllung von solaren FRAUNHOFERlinien und Gasabsorptionslinien, der
sogenannte RING Effekt, kann die Auswertung von Spurengasen
im UV-VIS zum Teil signifikant beeinflussen. Diese Tatsache war eine
wesentliche Motivation für diese Arbeit. Ein genaues Verständnis der
zugrundeliegenden physikalischen Prozesse war eine Voraussetzung zur
erfolgreichen Korrektur des Einflusses auf die Auswertung. Zu diesem
Zweck sind in einer ausführlichen Literaturbeschreibung zunächst
Arbeiten aufgeführt worden, die den Effekt allgemein beschreiben,
aber auch die Modellierung anderer Forschungsgruppen wurde näher
untersucht. Bereits nach Sichtung der Literatur erhärtete sich die
Annahme, daß Rotations RAMAN Streuung (RRS) von Licht an den
Luftmolekülen Sauerstoff und Stickstoff den Hauptbeitrag zum RING
Effekt leistet.
Eine der zentralen Aufgaben dieser Arbeit war es, ein
Strahlungstransportmodell (STM) weiterzuentwickeln, welches
inelastische Streuung in Form von RRS berücksichtigt und damit
spektrale RING Effekt Strukturen in der Auswertung kompensieren kann.
Die Grundlage für ein solches STM ist die genaue Kenntnis der
mikroskopischen Parameter von RRS. Daher ist zunächst die
Beschreibung des mikroskopischen Modells durchgeführt worden.
Hiernach ist basierend auf diesen Modellannahmen erstmals die
Theorie des makroskopischen Strahlungstransports, mit RAYLEIGH- und
RRS sowie MIE Streuung vorgestellt worden. Obwohl die resultierende
Strahlungstransportgleichung (STG) prinzipiell an kein bestimmtes
Lösungsschema gebunden ist, wurde im Anschluß eine iterative Methode
zur Lösung der STG unter Einbeziehung von RRS angewendet. Diese
Methode wurde in ein existierendes STM eingebunden, mit dem es nun
möglich war, sogenannte RING Referenz Spektren zu bestimmen. Diese Spektren sind
geeignet, in der Auswertung die Kompensation des RING Effektes
vorzunehmen.
Für den Vergleich von Modell- und Experimentaldaten wurden
verschiedene Gesichtspunkte der Messung von RING Referenz Spektren nach Solomon
diskutiert. Da es sich bei der Messung solcher Spektren um einen
semi-empirischen Ansatz handelt, gingen verschiedene Annahme in die
Bestimmung ein. Die Auswirkungen der verschiedenen Annahmen für
das gemessene Spektrum wurden auf Modellebene untersucht. Die
Annahmen sind beispielsweise: Vernachlässigung von Mehrfach- und
MIE-Streuung sowie ungenaue Annahmen bezüglich der
Polarisationseigenschaften von RRS. Es zeigte sich, daß sie kritisch
hinterfragt werden müssen.
Die Validation des erweiterten STMS wurde in zwei Schritten
durchgeführt. Zunächst zeigte der Vergleich mit Daten anderer
Modelle , daß durchaus Unterschiede zwischen den Ergebnissen
bestehen. Diese können aber im wesentlichen auf nicht-optimal
angepaßte Modellatmosphären und Vereinfachungen der andere Modelle
zurückgeführt werden. Im zweiten Schritt zeigte der Vergleich zu
Experimentaldaten zum Teil sehr gute Übereinstimmung. Insbesondere
der erfolgreiche Vergleich mit Daten des Satelliteninstruments GOME
muß als Indiz gewertet werden, daß das STM reale Daten gut
beschreibt und damit RRS zum maßgeblichen Bestandteil den RING
Effekt erklärt. Diese Schlußfolgerung ist möglich, da in den
Vergleich direkt gemessene und modellierte Größen eingingen und
damit keine kritischen Annahmen den Größen zugrunde lagen, wie z.B.
für den Vergleich von RING Referenz Spektren.
Im weiteren wurde die HOTELLING Transformation vorgestellt, welche
potentiell in der Lage ist, die Auffüllung von solaren FRAUNHOFERlinien- sowie
Gasabsorptionslinien (entsprechender Breite) zu trennen. Zum einen
konnte mit dieser Methode der NO2 Gehalt in den gemessenen
RING Referenz Spektren (Zenitmessungen) nachgewiesen werden. Zum anderen bietet
diese Methode die Möglichkeit, RING Referenz Spektren bezüglich verschiedener
Größen zu parametrisieren, eine Möglichkeit, die dann später
in der DOAS Auswertung von NO2 erfolgreich angewendet
wurde.
Die Auswirkungen des RING Effektes auf die Auswertung von Spurengasen
sind unter anderem mit der DOAS Auswertungsmethode deutlich sichtbar.
Die Auswirkungen der Auffüllung von Gasabsorptionslinien und FRAUNHOFERlinien
zeigten sich zum Teil deutlich für O3, NO2 und BrO.
Verschiedene Tests wurden mit Modell- und Experimentaldaten
durchgeführt, wobei sowohl modellierte als auch experimentell
bestimmte RING Referenz Spektren zum Einsatz kamen. Die Güte von RING Referenz Spektren wird
in der Auswertung von Experimentaldaten häufig bezüglich der Größe
des resultierenden Residuums bewertet. Die modellierten
RING Referenz Spektren ,,passen`` (im Sinne eines kleinen Residuums) trotz
Anpassung an das Instrument in den seltensten Fällen so gut wie ein
durch das selbe Instrument gemessenes Spektrum. Diese Tatsache
verleitet zum Einsatz eines Experimentalspektrums. Es konnte aber für
theoretische Untersuchen am Beispiel von O3 gezeigt werden, daß
ein relativ großes, durch den RING Effekt bedingtes Residuum auch
genauere Auswertungergebnisse ,,begleiten`` kann. Der Einfluß der
Menge des Absorbers für die Modellierung des RING Referenz Spektrums liegt bei
realistischen Annahmen für O3 bei 2.5-5%. Ähnliche
Beobachtungen konnten für BrO gemacht werden. Hier wurden allerdings
Experimentaldaten des GOME ausgewertet. Somit kann nichts über den
Fehler in der BrO-Säule, sondern nur über eine relative Abweichung
ausgesagt werden. Die Abweichungen in der BrO Säule betrugen
für realistische Einschätzungen 5%, wenn anstelle eines ohne BrO
modellierten RING Referenz Spektrums eines genutzt wurde, welches für eine
signifikante BrO-Konzentration bestimmt wurde. In diesem Sinne ist
gerade der ,,Spurengasgehalt`` in gemessenen RING Referenz Spektren kritisch zu
beurteilen, da Absorptionsstrukturen unabhängig von der Auffüllung
der Gasabsorptionslinien aus technischen Gründen in den Spektren
erscheinen können.
Die Vernachlässigung eines RING Referenz Spektrums bei der Auswertung von O3
und NO2 ergab Fehler zwischen 6-10% in der Vertikalsäule (die
Auswertung von BrO ohne RING Referenz Spektrum ist nicht möglich). Daher liegt der
Fehler durch einen fehlerhaften Absorbergehalt im RING Referenz Spektrum durchaus im
Bereich des Fehlers, wenn das RING Referenz Spektrum vernachlässigt wird.
Um eine klare Aussage darüber machen zu können, inwiefern die
Modellierung der Auffüllung der Gasabsorptionslinien erfolgreich
ist, müssen Experimentaldaten ausgewertet werden, die mit
unabhängigen, nicht durch den RING Effekt beeinflußten Messungen
verglichen werden können.
Für die Gase OClO, HCHO und SO2 sind ähnliche Auswirkungen wie
für die BrO Auswertung zu erwarten, da ähnliche Breiten der
Absorptionslinien vorliegen. Weiterhin handelt es sich um Absorber im
UV, also einem Spektralbereich, der stark beeinflußt wird durch den
RING Effekt.
Die Parametrisierung der Gasabsorptionslinienauffüllung in den
RING Referenz Spektren via HOTELLING Transformation scheint der ,,richtige Weg`` zu
sein, die Auswirkungen des RING Effektes auf die Spurengasauswertung
zu minimieren. In dieser Hinsicht ist noch zu klären, welche Größen
in die Parametrisierung einzugehen haben.
In Hinblick auf das zum Teil noch unverstandene Verhalten des RING
Effektes bei Bewölkung ist die Einbindung des erweiterten
Strahlungstransportmodels in ein STG
geplant, welches die Modellierung von Wolken beinhaltet.
Da sich in den letzten Jahren die Abtastung und Auflösung der
spektralen Messungen im UV-VIS Wellenlängenbereich ständig
verbessert haben, ist die Genauigkeit, mit der spektrale
Absorptionssignaturen im Meßspektrum detektiert werden können,
deutlich gestiegen. Andererseits stellen sich Auffüllungsstrukturen
für Messungen bei hoher spektraler Auflösung vergrößert dar. Es
darf also erwartet werden, daß für zukunftige Generationen von
Meßgeräten der RING Effekt von größerer Bedeutung werden kann
als er es im Moment schon ist, wenn keine entsprechenden Maßnahmen
zur Kompensation oder Korrektur vorgenommen werden.
Next: Literatur
Up: Anwendung
Previous: Zusammenfassung von Abschnitt III
Marco Vountas